磁性材料是许多技术的重要组成部分，可以推动生态过渡，包括电动机，风力涡轮机发生器和磁性制冷系统。因此，发现具有大磁矩的材料是越来越优先的。在这里，使用最先进的机器学习方法，我们扫描数十万现有材料的无机晶体结构数据库（ICSD），以找到那些铁磁并具有大的磁矩。晶体图卷积神经网络（CGCNN），材料图网络（MEGNET）和随机森林都培训了包含高吞吐量DFT预测结果的材料项目数据库。对于随机林，我们使用随机方法选择基于化学成分和晶体结构的近百个相关描述符。事实证明，为测试集提供与神经网络相当的测试集。这些不同机器学习方法之间的比较给出了对ICSD数据库预测的错误的估计。

计算催化和机器学习社区在开发用于催化剂发现和设计的机器学习模型方面取得了长足的进步。然而，跨越催化的化学空间的一般机器学习潜力仍然无法触及。一个重大障碍是在广泛的材料中获得访问培训数据的访问。缺乏数据的一类重要材料是氧化物，它抑制模型无法更广泛地研究氧气进化反应和氧化物电催化。为了解决这个问题，我们开发了开放的催化剂2022（OC22）数据集，包括62,521个密度功能理论（DFT）放松（〜9,884,504个单点计算），遍及一系列氧化物材料，覆盖范围，覆盖率和吸附物（ *H， *o， *o， *o， *o， *o， * n， *c， *ooh， *oh， *oh2， *o2， *co）。我们定义广义任务，以预测催化过程中适用的总系统能量，发展几个图神经网络的基线性能（Schnet，Dimenet ++，Forcenet，Spinconv，Painn，Painn，Gemnet-DT，Gemnet-DT，Gemnet-OC），并提供预先定义的数据集分割以建立明确的基准，以实现未来的努力。对于所有任务，我们研究组合数据集是否会带来更好的结果，即使它们包含不同的材料或吸附物。具体而言，我们在Open Catalyst 2020（OC20）数据集和OC22上共同训练模型，或OC22上的微调OC20型号。在最一般的任务中，Gemnet-OC看到通过微调来提高了约32％的能量预测，通过联合训练的力预测提高了约9％。令人惊讶的是，OC20和较小的OC22数据集的联合培训也将OC20的总能量预测提高了约19％。数据集和基线模型是开源的，公众排行榜将遵循，以鼓励社区的持续发展，以了解总能源任务和数据。

自从人类文明的早期阶段以来已知的石榴石在现代技术中发现了重要的应用，包括磁性限制，Spintronics，锂电池等。绝大多数实验性的石榴石是氧化物，而探索（实验或理论）在其余的探索中是氧化物化学空间的范围受到限制。一个关键问题是石榴石结构具有较大的原始单位单元格，需要大量的计算资源。为了对新石榴石的完整化学空间进行全面搜索，我们将图形神经网络中的最新进展与高通量计算结合在一起。我们应用机器学习模型来在系统密度功能的计算之前识别电势（meta-）稳定的石榴石系统以验证预测。通过这种方式，我们发现了600多个三元石榴石，距凸壳以下的凸壳距离低于100〜MEV/ATOM，具有各种物理和化学性质。这包括硫化物，氮化物和卤化物石榴石。为此，我们分析电子结构，并讨论电子带隙和电荷平衡的值之间的联系。

产生具有良好稳定性特性的候选晶体结构的有效算法可以在数据驱动的材料发现中起关键作用。在这里，我们表明，晶体扩散变异自动编码器（CDVAE）能够生成高化学和结构多样性和形成能量的二维（2D）材料，这些材料反映了训练结构。具体来说，我们在2615 2D材料上训练CDVAE，其能量上方的凸壳$ \ delta h _ {\ mathrm {hull}} <0.3 $ ev/atom，并生成我们使用密度功能理论（DFT）放松的5003材料。我们还通过系统的元素替代训练结构生成14192个新晶体。我们发现，生成模型和晶格装饰方法是互补和产量材料具有相似稳定性的材料，但晶体结构和化学成分非常不同。总共我们发现11630预测了新的2D材料，其中8599个具有$ \ delta h _ {\ mathrm {hull}} <0.3 $ ev/Atom作为种子结构，而2004年，2004年在Convex Hull的50 MEV之内合成。所有材料的松弛原子结构都可以在开放计算2D材料数据库（C2DB）中获得。我们的工作将CDVAE确定为有效且可靠的晶体生成机器，并显着扩大了2D材料的空间。

Oxidation states are the charges of atoms after their ionic approximation of their bonds, which have been widely used in charge-neutrality verification, crystal structure determination, and reaction estimation. Currently only heuristic rules exist for guessing the oxidation states of a given compound with many exceptions. Recent work has developed machine learning models based on heuristic structural features for predicting the oxidation states of metal ions. However, composition based oxidation state prediction still remains elusive so far, which is more important in new material discovery for which the structures are not even available. This work proposes a novel deep learning based BERT transformer language model BERTOS for predicting the oxidation states of all elements of inorganic compounds given only their chemical composition. Our model achieves 96.82\% accuracy for all-element oxidation states prediction benchmarked on the cleaned ICSD dataset and achieves 97.61\% accuracy for oxide materials. We also demonstrate how it can be used to conduct large-scale screening of hypothetical material compositions for materials discovery.

新催化剂的发现是计算化学的重要主题之一，因为它有可能加速采用可再生能源。最近开发的深度学习方法，例如图形神经网络（GNNS）开放的新机会，以显着扩大新型高性能催化剂的范围。然而，由于模棱两可的连接方案和节点和边缘的众多嵌入，特定晶体结构的图表并不是一项简单的任务。在这里，我们提出了GNN的嵌入改进，该改进已通过Voronoi Tesselation修改，并能够预测开放催化剂项目数据集中催化系统的能量。通过Voronoi镶嵌计算图的富集，并将相应的触点固体角度和类型（直接或间接）视为边缘的特征，而Voronoi体积用作节点特征。辅助方法是通过内在的原子特性（电负性，周期和组位置）富集节点表示。提出的修改使我们能够改善原始模型的平均绝对误差，最终误差等于“开放催化剂项目数据集”上每个原子的651 MeV，并且在金属中数据集上的每个原子6 MeV。同样，通过考虑其他数据集，我们表明，明智的数据选择可以将误差降低到高于每个原子阈值20 MEV的值的值。

实现一般逆设计可以通过用户定义的属性极大地加速对新材料的发现。然而，最先进的生成模型往往限于特定的组成或晶体结构。这里，我们提出了一种能够一般逆设计的框架（不限于给定的一组元件或晶体结构），其具有在实际和往复空间中编码晶体的广义可逆表示，以及来自变分的属性结构潜空间autoencoder（vae）。在三种设计情况下，该框架通过用户定义的形成能量，带隙，热电（TE）功率因数和组合产生142个新晶体。在训练数据库中缺席的这些生成的晶体通过第一原理计算验证。成功率（验证的第一原理验证的目标圆形晶体/数量的设计晶体）范围为7.1％和38.9％。这些结果表示利用生成模型朝着性质驱动的一般逆设计的重要步骤，尽管在与实验合成结合时仍然存在实际挑战。

我们向高吞吐量基准介绍了用于材料和分子数据集的化学系统的多种表示的高吞吐量基准的机器学习（ML）框架。基准测试方法的指导原理是通过将模型复杂性限制在简单的回归方案的同时，在执行最佳ML实践的同时将模型复杂性限制为简单的回归方案，允许通过沿着同步的列车测试分裂的系列进行学习曲线来评估学习进度来评估原始描述符性能。结果模型旨在为未来方法开发提供通知的基线，旁边指示可以学习给定的数据集多么容易。通过对各种物理化学，拓扑和几何表示的培训结果的比较分析，我们介绍了这些陈述的相对优点以及它们的相互关联。

在三维分子结构上运行的计算方法有可能解决生物学和化学的重要问题。特别地，深度神经网络的重视，但它们在生物分子结构域中的广泛采用受到缺乏系统性能基准或统一工具包的限制，用于与分子数据相互作用。为了解决这个问题，我们呈现Atom3D，这是一个新颖的和现有的基准数据集的集合，跨越几个密钥的生物分子。我们为这些任务中的每一个实施多种三维分子学习方法，并表明它们始终如一地提高了基于单维和二维表示的方法的性能。结构的具体选择对于性能至关重要，具有涉及复杂几何形状的任务的三维卷积网络，在需要详细位置信息的系统中表现出良好的图形网络，以及最近开发的设备越多的网络显示出显着承诺。我们的结果表明，许多分子问题符合三维分子学习的增益，并且有可能改善许多仍然过分曝光的任务。为了降低进入并促进现场进一步发展的障碍，我们还提供了一套全面的DataSet处理，模型培训和在我们的开源ATOM3D Python包中的评估工具套件。所有数据集都可以从https://www.atom3d.ai下载。

可拍照的分子显示了可以使用光访问的两个或多个异构体形式。将这些异构体的电子吸收带分开是选择性解决特定异构体并达到高光稳态状态的关键，同时总体红色转移带来的吸收带可以限制因紫外线暴露而限制材料损害，并增加了光疗法应用中的渗透深度。但是，通过合成设计将这些属性工程为系统仍然是一个挑战。在这里，我们提出了一条数据驱动的发现管道，用于由数据集策划和使用高斯过程的多任务学习支撑的分子照片开关。在对电子过渡波长的预测中，我们证明了使用来自四个Photoswitch转变波长的标签训练的多输出高斯过程（MOGP）产生相对于单任务模型的最强预测性能，并且在操作上超过了时间依赖时间依赖性的密度理论（TD） -dft）就预测的墙壁锁定时间而言。我们通过筛选可商购的可拍摄分子库来实验验证我们提出的方法。通过此屏幕，我们确定了几个图案，这些基序显示了它们的异构体的分离电子吸收带，表现出红移的吸收，并且适用于信息传输和光电学应用。我们的策划数据集，代码以及所有型号均可在https://github.com/ryan-rhys/the-photoswitch-dataset上提供

The accurate prediction of physicochemical properties of chemical compounds in mixtures (such as the activity coefficient at infinite dilution $\gamma_{ij}^\infty$) is essential for developing novel and more sustainable chemical processes. In this work, we analyze the performance of previously-proposed GNN-based models for the prediction of $\gamma_{ij}^\infty$, and compare them with several mechanistic models in a series of 9 isothermal studies. Moreover, we develop the Gibbs-Helmholtz Graph Neural Network (GH-GNN) model for predicting $\ln \gamma_{ij}^\infty$ of molecular systems at different temperatures. Our method combines the simplicity of a Gibbs-Helmholtz-derived expression with a series of graph neural networks that incorporate explicit molecular and intermolecular descriptors for capturing dispersion and hydrogen bonding effects. We have trained this model using experimentally determined $\ln \gamma_{ij}^\infty$ data of 40,219 binary-systems involving 1032 solutes and 866 solvents, overall showing superior performance compared to the popular UNIFAC-Dortmund model. We analyze the performance of GH-GNN for continuous and discrete inter/extrapolation and give indications for the model's applicability domain and expected accuracy. In general, GH-GNN is able to produce accurate predictions for extrapolated binary-systems if at least 25 systems with the same combination of solute-solvent chemical classes are contained in the training set and a similarity indicator above 0.35 is also present. This model and its applicability domain recommendations have been made open-source at https://github.com/edgarsmdn/GH-GNN.

由于机器学习是当前计算材料科学文献中的流行主题，因此为化合物创建表示形式已成为普遍的位置。这些表示形式很少被比较，因为评估了它们的性能 - 与它们一起使用的算法的性能是非平凡的。由于研究过程引起的许多材料数据集含有偏差和偏斜，因此已经引入了一个集群交叉验证（LOCO-CV），以衡量算法在预测以前看不见的材料基团时的性能。这提出了对Loco-CV测量结果的簇大小范围的影响和控制的问题。我们提出了基于组成的表示之间的详尽比较，并研究了如何使用内核近似功能来更好地分开数据以增强Loco-CV应用程序。我们发现，在大多数测试的任务中，域知识并不能提高机器学习的性能，而带隙预测是显着的例外。我们还发现，径向基函数在所有测试的10个数据集中提高了化学数据集的线性可分离性，并为在Loco-CV过程中应用此函数的应用提供了一个框架，以改善机车-CV测量结果，无论机器学习算法如何，选择度量和复合表示的选择。我们建议将内核Loco-CV作为训练范式，以示材料数据上的算法的外推能力。

光活性虹膜复合物的应用广泛，因为它们的应用从照明到光催化。但是，从精确度和计算成本的角度来看，这些复合物的激发状态性能预测挑战了从头开始方法，例如时间依赖性密度功能理论（TDDFT），使高吞吐量虚拟筛选（HTVS）复杂化。相反，我们利用低成本的机器学习（ML）模型来预测光活性虹膜复合物的激发状态特性。我们使用1,380个虹膜复合物的实验数据来训练和评估ML模型，并确定最佳和最可转移的模型，是从低成本密度功能理论紧密结合计算的电子结构特征训练的模型。使用这些模型，我们预测所考虑的三个激发态性能，即磷光的平均发射能，激发态寿命和发射光谱积分，具有具有或取代TDDFT的精度。我们进行特征重要性分析，以确定哪些虹膜复杂属性控制激发状态的特性，并通过明确的例子来验证这些趋势。为了证明如何将ML模型用于HTV和化学发现的加速度，我们策划了一组新型的假设虹膜络合物，并确定了新磷剂设计的有希望的配体。

我们提供了证据表明，学到的密度功能理论（``dft'）的力场已准备好进行基态催化剂发现。我们的关键发现是，尽管预测的力与地面真相有很大差异，但使用从超过50 \％的评估系统中使用RPBE功能的能量与使用RPBE功能相似或较低能量的力量的力量与使用RPBE功能相似或较低的力量放松。这具有令人惊讶的含义，即学习的潜力可能已经准备好在挑战性的催化系统中替换DFT，例如在Open Catalyst 2020数据集中发现的电位。此外，我们表明，在局部谐波能量表面上具有与目标DFT能量相同的局部谐波能量表面训练的力场也能够在50 \％的情况下找到较低或相似的能量结构。与在真实能量和力量训练的标准模型相比，这种``简易电位''的收敛步骤更少，这进一步加速了计算。它的成功说明了一个关键：即使模型具有高力误差，学到的电位也可以定位能量最小值。结构优化的主要要求仅仅是学到的电位具有正确的最小值。由于学到的电位与系统大小的速度快速且尺寸为线性，因此我们的结果开辟了快速找到大型系统基础状态的可能性。

精确预测物理性质对于发现和设计新材料至关重要。机器学习技术引起了材料科学界的重大关注，以实现大规模筛选的潜力。图表卷积神经网络（GCNN）是最成功的机器学习方法之一，因为它在描述3D结构数据时的灵活性和有效性。大多数现有的GCNN模型集中在拓扑结构上，但过度简化了三维几何结构。然而，在材料科学中，原子的3D空间分布对于确定原子状态和内部力是至关重要的。本文提出了一种具有新型卷积机制的自适应GCNN，其同时在三维空间中同时模拟所有邻的原子之间的原子相互作用。我们将拟议模型应用于预测材料特性的两个明显挑战的问题。首先是亨利在金属 - 有机框架（MOF）中的气体吸附恒定，这是众所周知的，因为它对原子配置的高敏感性。第二种是固态晶体材料中的离子电导率，这是由于少数可用于训练的标记数据而困难。新模型优于两个数据集上的现有基于图形的模型，这表明临界三维几何信息确实捕获。

电子密度$ \ rho（\ vec {r}）$是用密度泛函理论（dft）计算地面能量的基本变量。除了总能量之外，$ \ rho（\ vec {r}）$分布和$ \ rho（\ vec {r}）$的功能通常用于捕获电子规模以功能材料和分子中的关键物理化学现象。方法提供对$ \ rho（\ vec {r}）的可紊乱系统，其具有少量计算成本的复杂无序系统可以是对材料相位空间的加快探索朝向具有更好功能的新材料的逆设计的游戏更换者。我们为预测$ \ rho（\ vec {r}）$。该模型基于成本图形神经网络，并且在作为消息传递图的一部分的特殊查询点顶点上预测了电子密度，但仅接收消息。该模型在多个数据组中进行测试，分子（QM9），液体乙烯碳酸酯电解质（EC）和Lixniymnzco（1-Y-Z）O 2锂离子电池阴极（NMC）。对于QM9分子，所提出的模型的准确性超过了从DFT获得的$ \ Rho（\ vec {r}）$中的典型变异性，以不同的交换相关功能，并显示超出最先进的准确性。混合氧化物（NMC）和电解质（EC）数据集更好的精度甚至更好。线性缩放模型同时探测成千上万点的能力允许计算$ \ Rho（\ vec {r}）$的大型复杂系统，比DFT快于允许筛选无序的功能材料。

Molecular machine learning has been maturing rapidly over the last few years.Improved methods and the presence of larger datasets have enabled machine learning algorithms to make increasingly accurate predictions about molecular properties. However, algorithmic progress has been limited due to the lack of a standard benchmark to compare the efficacy of proposed methods; most new algorithms are benchmarked on different datasets making it challenging to gauge the quality of proposed methods. This work introduces MoleculeNet, a large scale benchmark for molecular machine learning. MoleculeNet curates multiple public datasets, establishes metrics for evaluation, and offers high quality open-source implementations of multiple previously proposed molecular featurization and learning algorithms (released as part of the DeepChem

Use of graphs to represent molecular crystals has become popular in recent years as they provide a natural translation from atoms and bonds to nodes and edges. Graphs capture structure, while remaining invariant to the symmetries that crystals display. Several works in property prediction, including those with state-of-the-art results, make use of the Crystal Graph. The present work offers a graph based on Point-wise Distance Distributions which retains symmetrical invariance, decreases computational load, and yields similar or better prediction accuracy on both experimental and simulated crystals.

这项工作介绍了神经性等因素的外部潜力（NEQUIP），E（3） - 用于学习分子动力学模拟的AB-INITIO计算的用于学习网状体电位的e（3）的神经网络方法。虽然大多数当代对称的模型使用不变的卷曲，但仅在标量上采取行动，Nequip采用E（3） - 几何张量的相互作用，举起Quivariant卷曲，导致了更多的信息丰富和忠实的原子环境代表。该方法在挑战和多样化的分子和材料集中实现了最先进的准确性，同时表现出显着的数据效率。 Nequip优先于现有型号，最多三个数量级的培训数据，挑战深度神经网络需要大量培训套装。该方法的高数据效率允许使用高阶量子化学水平的理论作为参考的精确潜力构建，并且在长时间尺度上实现高保真分子动力学模拟。

数据驱动的生成机器学习模型最近被出现为最有希望的新材料发现方法之一。虽然发电机型号可以产生数百万候选者，但训练快速准确的机器学习模型至关重要，以滤除具有所需特性的稳定，可合成的材料。然而，通过缺乏不稳定或不合益的样本严重阻碍了构建监督回归或分类筛查模型的努力，这通常不会收集和沉积在诸如ICSD和材料项目（MP）的材料数据库中。与此同时，这些数据库中有很多未标记的数据。在这里，我们提出了一个半监控的深度神经网络（TSDNN）模型，用于高性能形成能量和合成性预测，通过其独特的教师 - 学生双网络架构实现，并有效利用大量未标记数据。对于基于能量基于能量的稳定性筛选，与基线CGCNN回归模型相比，我们的半监控分类器实现了绝对的10.3 \％的准确性改进。对于合成性预测，我们的模型显着增加了基准PU学习从87.9 \％到97.9 \％的真正阳性率使用1/49型号参数。为了进一步证明我们模型的有效性，我们将我们的TSDNN-Energy和Tsdnn-InsteSizability模型与我们的Cubicgan发生器组合起来，以发现新型稳定的立方体结构。我们的模型中的1000个推荐的候选样品，其中512个具有由我们的DFT形成能量计算验证的负面形成能量。我们的实验结果表明，我们的半监督深度神经网络可以在大型生成材料设计中显着提高筛选准确性。